Участвовал в Крымской войне и в сражениях в Чечне
Шереметев происходил из московской ветви древнего боярского рода. Его отец Алексей Васильевич был поручиком лейб-гвардии конной артиллерии, затем адъютантом командира 5-го пехотного корпуса генерала от инфантерии графа П.А. Толстого. Имел свой дом в Москве, имения в Московской и Орловской губерниях и 890 душ крепостных. По свидетельству мужа его родной сестры — декабриста Якушкина, Алексей Васильевич Шереметев принадлежал к числу членов Союза благоденствия, однако не участвовал в тайных обществах, возникших после 1821 года. Его участие в заговоре император Николай Первый повелел «оставить без внимания». В 1827 г. он был уволен в отставку в чине штабс-капитана и жил в Москве и своем имении.
Сергей Шереметев родился 24 марта 1836 года, воспитывался в школе гвардейских подпрапорщиков и кавалерийских юнкеров, и службу начал 13 августа 1853 г. корнетом в гусарском полку. В 1854-м поручиком был переведен на Кавказ, где служил в знаменитом Нижегородском драгунском полку, участвовал в схватках с горцами. В 1855-м он стал офицером по особым поручениям при Главнокомандующем Кавказской армии, генерал-фельдмаршале князе А.И. Барятинском. Во время Крымской войны состоял в составе Александропольского отряда, участвовал в штурме Карса.
В 1858 году отличился во время лезгинской экспедиции при взятии штурмом укрепленных башен, где «первым ворвался в аул и, приняв после убитого прапорщика князя Микеладзе начальство над первым взводом 3-й стрелковой роты, выбил горцев из нескольких башен и саклей и тем дал возможность занять и зажечь большую часть аула». За отличия в боях был награжден самой престижной офицерской наградой — орденом Св. Георгия 4-й ст.

В 1859 году под личным начальством главнокомандующего Кавказской армией участвовал в сражениях в Чечне. 6 августа назначен флигель-адъютантом к Его Императорскому Величеству и 9 августа переведен в лейб-гвардии конно-гренадерский полк с переименованием в штабс-капитаны и с оставлением в звании флигель-адъютанта.
Покорял Закубанье
После покорения Восточного Кавказа и взятия в плен Шамиля, в 1860-м Шереметев с производством в капитаны переводится на правый фланг Кавказской линии под командование генерала от инфантерии графа Н.И. Евдокимова, который одновременно стал первым начальником вновь созданных Кубанской области и атаманом Кубанского казачьего войска.
Капитан Шереметев участвовал в покорении Закубанья в составе Шапсугского отряда под личным руководством графа Евдокимова, а также князя Святополк-Мирского. Шапсугский отряд заложил в Закубанье новые укрепления, ставшие станицами Григорьевской, Дмитриевской, Северской, Ильской и др. Все экспедиции сопровождались кровавыми стычками с горцами.
11 июля 1861 года Сергей Алексеевич переведен в Кубанское казачье войско с чином подполковника и с оставлением в звании флигель-адъютанта. 13 сентября за отличие в делах с горцами награжден золотой шашкой с надписью «За храбрость». «За таковое же отличие» 28 октября Всемилостивейше пожалован орденом св. Станислава 2-й ст. с мечами, а 13 ноября назначен командиром 13-го полка Кубанского казачьего войска.
Здесь нужно пояснить, что после переименования 19 ноября 1860 г. Черноморского казачьего войска в Кубанское, в его состав вошли 9 конных полков и 12 пеших батальонов бывшего Черноморского казачьего войска. А также 6 конных бригад и 1 пеший батальон бывшего Кавказского линейного казачьего войска. В состав 2-й бригады войска в 1861 г. входили 12-й и 13-й Кубанские казачьи полки. Командовал бригадой герой Крымской войны кавалер Анненского оружия с надписью «За храбрость» и ордена Св. Георгия 4-й ст. полковник Н.М. Демидовский.
Во главе полка Шереметев продолжил участвовать в покорении Закубанья. В 1861-м находился в составе Абадзехского отряда, занимавшегося устройством Абадзехской кордонной линии и постройкой станиц Нижне-Фарской и Кужорской. В свое первое знакомство с кубанскими казаками командовавший ими 25-летний подполковник С.А. Шереметев проявил себя отважным и грамотным офицером и пользовался уважением казаков.
В качестве поощрения по службе в 1863 году он вновь возвращается в гвардию и назначается командиром Его Императорского Величества Конвоя.
Счастливый муж
Будучи командиром Конвоя 33-летний флигель-адъютант полковник повенчался с 20-летней дочерью генерал-адъютанта князя Бориса Голицына фрейлиной Ее Императорского Величества светлейшей княжной Евдокией Голицыной. Они были счастливы в браке. По словам родственника Шереметева, «Евдокия Борисовна любила в жизни только мужа, двух сыновей и бессмысленную трату денег». Но надо отметить, что в то же время большие суммы тратила на благотворительность.

В 1875 г. за службу Шереметеву было пожаловано 300 десятин земли в Черноморском округе.
В 1876 г. блестящий гвардейский генерал вновь возвращается в армейскую кавалерию и назначается командиром сводной Кавказской кавалерийской дивизии, во главе которой участвовал в Русско-турецкой войне 1877-1878 г. В дивизию входил 15-й драгунский Тверской полк и 4 казачьих полка, в т.ч. Кубанский, которым он командовал. Дивизия воевала в составе Александропольского отряда генерал-лейтенанта М.Т. Лорис-Меликова.
В этой войне, кроме личной доблести, проявились и военные таланты Шереметева как военачальника. Он командовал Сарыкамышским и Эрзерумским отрядами русских войск, участвовал в штурме Карса и Ардогана. За отличия «при взятии кр. Ардагана, Всемилостивейше пожалован орденом св. Анны 1 ст. с мечами». «За особое отличие в делах против турок на Аладжинских высотах Всемилостивейше пожалован орденом св. Владимира 2 степени с мечами». В 1878 г. был произведен в генерал-лейтенанты и утвержден начальником старейшей сводной Кавказской казачьей дивизии.
По окончании войны 21 января 1879 г. Шереметев был назначен начальником 2-й Кавказской кавалерийской дивизии и в том же году 21 февраля стал генерал-адъютантом Его Императорского Величества. В 1881-м зачислен с потомством в войсковое сословие Терского казачьего войска по станице Есентукской.
Оставил по себе самые светлые воспоминания
23 января 1882 г. генерал-адъютант, генерал-лейтенант Шереметев назначен Наказным атаманом Кубанского казачьего войска и Начальником Кубанской области. Он был шестым атаманом недавно созданного войска и исполнял должность до 8 февраля 1884 года. В том же 1882 году он вместе с потомством был зачислен в войсковое сословие кубанского войска по станице Баталпашинской, с присвоением звания почётного старика. В 1883 г. был награждён орденом Белого орла.
Как писал видный кубанский историк войсковой старшина Е.Д. Фелицын,
«Двухлетнее управление Кубанским войском С.А. Шереметева оставило самые светлые воспоминания в среде кубанцев. Сергей Алексеевич обратил особое внимание на кубанских казаков, как на чисто военное сословие, много заботился об улучшении положения беднейших закубанских станиц и был одним из главных «виновников» тех административных преобразований в войске, какие воспоследовали в текущем 1888 году».

В 1884 г. Шереметев назначен помощником, а с 1890 года — главноначальствующим гражданской частью на Кавказе и командующим войсками Кавказского военного округа и войсковым атаманом Кавказских казачьих войск. Его произвели в генералы от кавалерии. Награжден орденами Александра Невского и Св. Владимира 1-й ст.
Внезапная кончина
В декабре 1896 г. генерал Шереметев в связи с обострившейся болезнью подал прошение об отставке с военной службы. Император Николай Второй удовлетворил прошение и назначил Сергея Алексеевича членом Государственного Совета.
Однако всего через неделю после назначения, 15 декабря того же года, в Москве, проездом в Санкт-Петербург для занятия должности, генерал от кавалерии С.А. Шереметев скончался на 61-м году жизни. Был похоронен на родине в Московской губернии в крипте Троицкой церкви Звенигородского Саввино-Сторожевского монастыря.
Вдова княгиня Евдокия Борисовна пережила своего мужа на 13 лет, умерла в 1910 г. крайне стесненная в средствах. Сыновья, бывший кавалергард Борис и бывший есаул Кубано-Терского казачьего полка Алексей покинули Россию и умерли в эмиграции в Париже и Неаполе.
В Екатеринодаре семья Шереметевых жила в атаманском доме, арендованном войском у наследников атамана Рашпиля, на углу улиц Красной и Графской.
Екатеринодарцы сохранили память о своем атамане. Его именем была названа улица Шереметевская в историческом центре города, ныне ул. Красина.
В современном Краснодаре именем прославленного атамана названа небольшая улица на хуторе Ленина. Его имя также носит ХКО «Шереметевский курень» Екатеринодарского РКО.